En 1927 il fait la connaissance d’Elie Lascaux et d’André Masson qui le présente à Daniel-Henri Kahnweiler. Ce dernier dirige la galerie Simon et prend le jeune peintre sous contrat. Gaston-Louis Roux rencontre alors les artistes de la galerie, le peintre espagnol Togorès et de nombreux écrivains. En 1929, à vingt-quatre ans, il fait sa première exposition individuelle.

La crise économique de 1929 dont les effets se font sentir plus tardivement en France conduit cependant la galerie Simon à interrompre en 1932 les versements qu’elle fait à ses peintres. Sans travail, sans perspective d’en trouver un et désirant mettre fin à une liaison sentimentale, il décide de participer, comme peintre, à la mission « Dakar-Djibouti » dont fait partie son ami, l’ethnologue Michel Leiris. Après un voyage épique, c’est lui qui rapportera les fresques de l’église d’Antonios (en Abyssinie, près de Gondar), au Musée de l’Homme où elles sont actuellement conservées.

Dès son retour il se remet à la peinture et retrouve ses amis écrivains Jacques Baron, Robert Desnos et Roger Vitrac. C’est avec certains d’entre eux qu’il fera alors partie du premier jury du « prix des Deux Magots » créé par Martyne, bibliothécaire de l’école des Beaux Arts, prix attribué à Raymond Queneau pour son premier roman, « Le Chiendent ». Il fréquente également Jacques et PierrePrévert ainsi que Georges Bataille et de nombreux surréalistes, sans toutefois adhérer au mouvement.

En 1935, il épouse Pauline Chenon et va s’installer à Luxembourg avec elle : tous deux ont en effet accepté des postes de speakers à Radio Luxembourg. En 1936 cependant il revient à Paris : Zette Leiris et Armand Salacrou réussissent en effet à le faire entrer à Radio Cité qu'il quittera très vite au moment de la guerre en raison de son désaccord profond avec la position de cette radio.

Infirmier dans un train sanitaire au début de la guerre, il a la chance de pouvoir gagner la zone libre au moment de la débacle et rejoint Paris après la démobilisation. Une période noire s’ouvre alors pour lui : il a quitté Radio Cité en raison de la ligne collaboratrice qu'elle a adopté et se retrouve sans travail. Le monde qui l’entoure le plonge dans un état de dépression profonde, il continue à peindre mais difficilement et sa peinture auparavant pleine d’invention et de gaîté se fait souvent lugubre. Il tire ses revenus de l’illustration d’ouvrages (Etats de veille, de Robert Desnos ; Chansons, de Robert Ganzo). En 1943, il réussit cependant à se faire engager comme speaker par l’Union des aveugles de guerre. Un premier enfant est né de son mariage en 1941, un second suivra en 1944 et il veut assurer un revenu stable à sa famille.

A la fois lecteur et directeur du service du « Livre parlé », il met progressivement à la disposition des aveugles des milliers d’ouvrages. Travaillant dans cet organisme l’après-midi, il consacre ses matinées à la peinture, en toute indépendance. Jusqu’à un âge avancé il continuera d'ailleurs à enregistrer des livres pour cette institution à laquelle il reste attaché, sans doute par le besoin de communiquer avec ceux auxquels il ne peut montrer sa peinture.

A la Libération, ses relations avec la galerie Simon, devenue la galerie Louise Leiris, reprennent. Une exposition, préfacée par Georges Bataille a lieu en 1947. Mais la longue période constituée par la crise de 1929, celle de 1936 puis la guerre font que Gaston-Louis Roux a changé. Il ne veut pas rester prisonnier de la peinture qui lui a valu la notoriété dans sa jeunesse. Il a besoin de passer à autre chose et la figuration s’impose de plus en plus à lui. La rupture aura lieu en 1949-1951 mais il reste à la galerie Louise Leiris qu’il décidera de quitter en 1956. Il se rapproche à cette époque de Jean Hélion qui, après une période abstraite, est lui aussi revenu à la peinture figurative.

Il est soutenu dans sa démarche par son ami Alberto Giacometti qu’il connaît depuis les années trente et par un groupe d’écrivains, de peintres, de sculpteurs et d’amateurs comme Pierre Bruguière qui créera une dizaine d’années plus tard la « rue de Bourgogne » pour tenter de mieux faire connaître les peintres qu’il aime. Dans ce cadre nouveau, Gaston-Louis Roux fait notamment la connaissance du poète Yves Bonnefoy et du sculpteur William Chattaway qui deviendront des amis.

Schématiquement son œuvre s’ordonne désormais autour de deux lieux principaux : son atelier, et le lieu où il passe l’été. Dans un premier temps, ce sera donc l’impasse Ronsin pendant l’hiver et l’île de Ré. Sa peinture s’attache à montrer l’espace où son quotidien s’inscrit et la lumière de ses paysages reflète alors les lumières adoucies des rivages atlantiques.

En 1970, il doit quitter son atelier parisien ce qui constitue pour lui une nouvelle rupture, double d’ailleurs. Craignant en effet de ne pouvoir se reloger à Paris, il achète une maison en ruine dans le Gard, à Seynes, non loin d’Uzès. MaisAndré Malraux et Louis Chevasson interviennent. Il peut s’installer dans un immeuble destiné aux artistes que les HLM de la Ville de Paris vient de construire dans le 13e arrondissement. Une fois encore sa vie va se partager entre Paris et la campagne. Sa peinture doit évoluer encore sous les lumières dures du midi, lumières qu’il avait d’ailleurs découvertes au début des années soixante à Velletri, en Italie. Cette lumière modifie sa palette mais il a toujours les mêmes attirances. Au-delà de quelques nus et portraits, ce sont les objets qui l’entourent, l’arbre ou la pierre et la fleur ; c’est la route qui tourne avant de disparaître, un cheminement entre les arbres ou la falaise qui brusquement plonge mais dont un rideau d’arbres le protège.

De plus en plus fatigué mais sachant encore passer de l’angoisse à l’ironie et au plaisir de saisir l’instant présent, il continuera à peindre jusqu’à la veille de sa mort, le 30 mars 1988.